锂金属负极（LMAs）因其超高的理论容量（3860 mA g⁻¹），最低电化学势（−3.04 V vs. SHE）和低密度（0.59 g cm⁻³）被认为是更适合取代石墨负极的高比能可充电电池负极。虽然对可充电Li-S、Li-O₂和全固态电池进行了大量研究，但仍难以满足电池行业一系列的严格要求。由于界面处锂离子输运的不平衡🙍🏼，导致不可控的锂枝晶生长并在LMA表面积累♗，从而显著降低电池的电化学性能✴️。基于此🏝，研究人员提出利用人工固态电解质界面（ASEI）作为LMA上的功能层来解决锂枝晶问题🏋🏼，然而，ASEI也会受到被忽视的机械疲劳的影响。在长期循环过程中，ASEI随着锂沉积/剥离而反复变形。当变形引起的局部能量（或应力）积累达到疲劳阈值时，ASEI的结构就会坍塌🤛🏿🏏，导致ASEI的失效💃。因此，ASEI的抗机械疲劳能力对于延长LMA的使用寿命和消除电池安全风险至关重要🔘。

图1. ^DCMIN ASEI的制备及能量耗散机制

在此😘🤳，杏宇梁正课题组和颜徐州课题组合作在ASEI中引入了一个机械互锁的雏菊链网络（^DCMIN）👃🏿，通过结合能量耗散和快速锂离子输运的功能来稳定锂金属界面。通过高效的硫醇-烯点击化学进行交联获得的^DCMIN具有大范围分子运动特征☁️，即^DCMIN具有高灵活性和强力学性🐭。此外🦅，^DCMIN中的冠醚单元不仅与柔性链上的二烷基铵相互作用，形成能量耗散行为🏋️‍♀️；而且还与锂离子配位，支持^DCMIN中锂离子的快速输运🚂🎞。因此👨🏻‍💻，基于^DCMIN ASEI的对称电池实现了2800小时的稳定循环（在1 mA cm⁻²，1 mAh cm⁻²的条件下），匹配高载量LiFePO₄正极的全电池实现了优异的5C倍率性能。此外🌈🦘，与对照组相比，具有^DCMIN ASEI的1-Ah 锂金属软包电池（匹配高载量LiNi_0.88Co_0.09Mn_0.03O₂正极）表现出更好的容量保持率（88%）。总之，该工作提出的^DCMIN分子设计为高能量LMA ASEI的优化提供了新的见解。

图2. ^DCMIN ASEI中锂离子的输运行为

相关研究成果以“Mechanically Interlocked Interphase with Energy Dissipation and Fast Li-Ion Transport for High-Capacity Lithium Metal Batteries”为题发表在Advanced Materials (先进材料) 上，第一作者为杏宇博士研究生石章琴、博士后王永明。第一通讯单位为杏宇。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202401711